专家点评丨Joule:硝酸盐电催化还原制氨远景

物质科学 Physical science 最近,有关电催化还原硝酸盐制氨的研究在学术界掀起了一股热潮。来自荷兰莱顿大学的Marc T. M. Koper教授等人在Cell Press细胞出版社旗下期刊Joule(《焦耳》)Future Energy栏目发表文章,通过总结现有的可将硝酸盐还原为氨的电催




物质科学

Physical science



最近,有关电催化还原硝酸盐制氨的研究在学术界掀起了一股热潮。来自荷兰莱顿大学的Marc T. M. Koper教授等人在Cell Press细胞出版社旗下期刊joule(《焦耳》)Future Energy栏目揭晓文章,通过总结现有的可将硝酸盐还原为氨的电催化剂的最新生长来探讨这一工艺历程的潜力,同时也提出了一些工业化生产历程所面临的挑战。



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在Haber-Bosch法合成氨实现工业化生产中,使用廉价的Fe3+催化剂以及同样廉价的N2为质料即可大规模合成氨,用于化肥的生产。然而,在之后的一个世纪的时间里,由于人类流动的影响,向环境中释放了无法估量的活性氮,造成全球氮循环失衡。这其中,硝酸盐的释放是最具危害的,由于它会从土壤中渗透,污染地下水和地表水,从而加剧水体富营养化,并滋扰生态系统。此外,Haber-Bosch法依赖于使用化石燃料生产氢气,是一个能源密集型流程,运营成本异常高。


相比之下,行使电化学的方式将硝酸盐转化为氨则是一个异常好的选择。首先,这是一个质料无氢气的历程,可以削减运营成本;其次,可与当地理想的可连续能源(如风能和太阳能)发生的电力耦合,可完全在室温下举行操作,也同样相符绿色化学的生长理念。因此,将硝酸盐电催化转化为氨,将为恢复全球氮循环失衡提供一种解决方案,同时也为Haber-Bosch工艺提供了一种可连续的替换方案。


1. Nitrate Reduction to Ammonia

电催化脱氮手艺的大规模应用受到两个方面的限制,一是缺乏对硝酸盐还原具有高选择性和低能耗的催化剂,析氢反映(HER)是其主要的竞争对手;二是缺乏对电极质料历久运行的稳固性研究。表1记录了基于此两方面限制的电催化剂的生长。另外,最近,Yu等人报道了法拉第效率近乎100%的Ru纳米簇催化剂[1]


▲表1

2. Nitrate-Rich Waste Streams


差别类型的催化剂适用于差别类型的废水,如表2所示。废水泉源主要思量的因素有两点:(1)含氮量;(2)废水中其他身分。


▲表2

3. NO3 versus N2 Reduction

电催化生产氨的另一种计谋是电化学还原空气中的N2。然则N2性子稳固,N≡N不易断裂,反映只能在高温下才有可能举行,因此合成效率极低,以至于让人嫌疑所发生的氨气的泉源。然则,在硝酸盐合成氨工艺中则不存在这类问题,由于高速率排除了杂质对反映的影响。

 

4. NO3 Reduction versus the Haber-Bosch Process

这一部门主要讲述了新工艺与传统工艺的成本对比,文中作者做了一个异常有趣的推论,最终的结论也依然如前所述,新工艺的成本要比传统工艺低。固然,毕竟是基于实验室条件的料想,有许多因素仍是思量不到的。

5. 硝酸盐电催化还原制氨面临的主要挑战

  1. 电催化还原硝酸盐是一门尚未成熟的新兴手艺,关于电催化剂在历久电解的工艺历程中的耐久性依旧缺乏讨论,而且电催化剂开发历程的系统尚未完善;

  2. 电解历程中发生的副产物——H2所引起的安全隐患等问题仍亟待解决;

  3. 有关废水种类所引起的相关问题。

综上所述,电催化还原硝酸盐制氨工艺因其怪异的魅力,以及低于传统Haber-Bosch工艺的成本,燃起了科学工作者的兴趣。但现在,仍要踏踏实实做好实验室的研究工作,将此工艺做成一个完整的系统,而且着重考察电催化剂的历久电解的稳固性,积累大量的科研数据,以期待接下来的生长。希望电催化还原硝酸盐能够早日实现工业化,使得我们蔚蓝色的星球,我们的One Earth,旧貌换新颜。

本文参考文献:

1. Li, J., Zhan, G., Yang, J., Quan, F., Mao, C.,Liu, Y., Wang, B.,Lei, F., Li, L., Chan, A.W.M., et al. (2020). Efficient Ammonia Electro synthesis from Nitrate on Strained Ruthenium Nanoclusters. J. Am. Chem. Soc.142, 7036–7046.





专家点评




氨是一种主要的化工产品,在全球粮食生产及军工等领域有着不可或缺的职位,而且在储氢和清洁能源方面表现出伟大的应用潜力。工业上合成氨主要通过哈伯法(Haber-Bosch process),该方式接纳高温高压的反映条件,能耗高,而且在生产历程中会排放大量温室气体。为实现温顺条件下绿色经济的合成氨,电催化合成氨(包罗电催化氮气、含氮化合物还原合成氨)作为一种新型的合成氨历程近年来引起了研究者的普遍关注。


荷兰莱顿大学Marc Koper教授团队最近揭晓在Joule的Future Energy文章系统剖析了电催化硝酸盐还原合成氨历程的潜在应用。此历程以废水中的硝酸盐化合物为氮源,通过电催化途径将其还原为氨。作者总结了硝酸盐电催化还原合成氨在催化剂设计方面的最新研究进展。从废水类型角度,指出了核废水、工业废水和受污染地下水划分作为含硝酸盐废水泉源用于电催化还原合成氨时存在的问题,并提出了可能的解决方式及未来的研究重点。通过与电催化氮气还原和工业哈伯法举行综合对照,剖析了电催化硝酸盐还原合成氨历程在催化效率、能源消耗和经济方面的可行性。最后,作者对这一新型合成氨历程在未来研究和应用中所面临的挑战举行了思索。电催化还原废水中的硝酸盐合成氨为开发绿色合成氨历程和平衡全球氮循环提供了新思路。


孙振宇 教授

北京化工大学





孙振宇 

教授

孙振宇,北京化工大学教授、博士生导师,质料化工系主任,中国化工学会化学工程专委会秘书长。获中科院化学所理学博士学位,先后在爱尔兰圣三一学院、德国鲁尔波鸿大学、英国牛津大学做博士后研究,曾获德国洪堡奖学金。主要从事空气活性组分光电催化相关研究,以第一/通讯作者,在Chem,Prog. Mater. Sci.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater. 等期刊揭晓论文92篇,SCI他引> 11000,1篇论文入选2019年度中国百篇最具影响国际学术论文、Cell Press细胞出版社2019中国年度论文。曾担任首届基金委-英国皇家学会可连续化学与工程国际学术研讨会秘书长并主持大会闭幕式;担任Chinese J. Catal.期刊的编委、《物理化学学报》和Rare Metals期刊的青年编委。


相关论文信息


论文原文刊载于CellPress旗下期刊Joule上,

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论文题目:

Electrocatalytic Nitrate Reduction for Sustainable Ammonia Production

论文网址:

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(20)30624-3

DOI:

https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.025


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